ケイ酸塩-1（TS-1）はほぼ40年前に開発され、プロピレンをプロピレン酸化物に変換するための触媒として使用されています。これは、ポリウレタンなどの重要な商品化学物質です。プラスチック。現在、ETHチューリッヒ、ケルン大学、フリッツヘイバーインスタイト、およびBASFの研究チームは、驚くほど実際の反応メカニズムを明らかにしています。
プロピレンオキシドは、プラスチック、不凍液、油圧油の生産に使用される化学産業の重要な商品です。プロピレン酸化物の年間生産量は1,100万トンを超えており、そのうち100万トン以上が過酸化水素（H2O2）による酸化により生成されます。この化学反応は、ケイ酸チタン-1（TS-1）によって触媒されます。ケイ酸チタン-1は、二酸化シリコンで構成される多孔質結晶材料であり、少量のチタン原子（100シリコン原子あたり約1〜4匹のチタン原子）が含まれています。水は唯一の副産物です。この触媒プロセスは、ほぼ40年前にTS-1が開発されて以来、正常に適用されてきましたが、特定の触媒メカニズムはまだ不明です。しかし、化学研究コミュニティのコンセンサスは、TS-1の活性部位は孤立したチタン原子でなければならないということです。これは、触媒のユニークな反応性の基礎を提供します。
ETHチューリッヒ、ケルン大学、ベルリンのフリッツヘイバーインスタイトの研究チーム、およびBASFは、この仮説に疑問を呈しました。 Nature誌に現在発表されている研究では、研究者は触媒プロセスで2つのチタン原子がH2O2を活性化することを示すことができます。
17O固体核磁気共鳴スペクトルによると、研究者は、H2O2を使用した酸化プロセスでは、2つのチタン原子と中間体を形成することを示しました。計算モデリングを通じて、著者はさらに、これらの異核部位がプロピレンの酸化を効率的に促進できることをさらに示しました。興味深いことに、この二核部位の触媒モードは、オレフィン酸化のための最も古く、最も重要な試薬である過酸の成熟反応メカニズムに似ています。この研究では、生殖核部位がプロピレンのエポキシ化に特に効果的であり、改善された触媒の発達を考慮する必要があることも示しています。
「この研究で使用した方法は、画期的な新しい方法ではありません。しかし、この研究を実施するためには、多くのことが同時に行われなければなりません」と、この出版物の対応する著者であるクリストフ・コペレットは述べています。 「私たちの研究室は最近、17oリッチな過酸化水素を合成する方法の開発は、最近の研究の鍵の1つです。さらに、私たちの研究チームは、近年、低温NMR分光法の多くの経験を積んでいます。さらに、この研究を実施できるようにすると、BASFのHenrique Teles博士はこの研究の共著者でもあります。彼は強調しました。あなたは完全に間違った方向にあります。したがって、この仮説をより慎重に研究することが重要です。 「
「私たちは長年にわたって均一なチタン触媒の反応メカニズムの説明に取り組んできました。文献の前提条件の仮定に制御が発見されました。 ：「現在の研究では、均質触媒の結果も不均一触媒にも適用できることがわかります。これは本当に特別な瞬間です。」ベルリンのフリッツハーバー研究所の共著者であるトーマス・ランケンバイン博士は次のように付け加えました。この研究は、2原子のアクティブセンターの理解にとって根本的な重要性であり、触媒研究の新しい可能性を開きます。 「
触媒の開発はしばしばブラックボックスであり、多くの実験、大規模なスクリーニング、運に依存しています。必要なアクティブサイトの構造を理解することは、触媒の合理的な発達にとって重要です。この40歳の触媒に新しい啓発を提供する不均一触媒TS-1の反応メカニズムを明確にすることは非常に驚くべきことです。
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